Figure majeure de la Révolution tranquille, il est l'un des principaux membres de l'équipe du tonnerre de Jean Lesage. Il est connu pour avoir été le premier ministre de l'Éducation du Québec, de 1964 à 1966. Il est également à l'origine de la doctrine Gérin-Lajoie, dont les principes guident la politique québécoise en matière de relations internationales depuis 1965.